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PRODUCCIÓN DE CENTROS DE COLOR EN EL TOPACIO NATURAL IRRADIADO CON NEUTRONES EN EL
NÚCLEO DEL REACTOR PERUANO RP-10.
Javier Gomez B., Fernando Parreño Z., Gerardo lazaro, Jose Solis, Mariano Vela
Instituto Peruano de Energia Nuclear - IPEN/Lima-Perú
Av. Canada 1470
Fax 0511-4885224 , San Borja, Lima 41, Perú.
RESUMEN
Las radiaciones ionizantes suministran la energía necesaria para que los electrones,
originalmente ligados a los átomos del cristal, puedan ocupar niveles de energía que se encuentren
dentro de la banda prohibida, produciendo defectos en el cristal de topacio, creando así, centros de
color.
Las bandas de absorción de energía en el rango visible (300 – 800 nm.) son producidos por los
centros de color en el topacio natural, después de ser irradiado con neutrones, en el núcleo del
reactor peruano RP-10. Estas bandas son estudiadas por la espectroscopia en el rango visible.
Encontramos que las bandas de absorción de energía son diferentes en topacios incoloros y topacios
irradiados.
Dependiendo de la energía de radiación utilizada se activan las impurezas del cristal,
generando así, radioisótopos de vida media prolongada, se desarrollo portamuestras hechos de
aluminio y cadmio para absorber neutrones que son los causantes de la activación de impurezas y
favorecer el paso a neutrones que provocan la formación de centros de color. Estos resultados son
analizados para la optimización de la irradiación con neutrones en la producción de centros de color
del cristal de topacio.
Keywords: topaz crystal, color center, optical absorption.
I. INTRODUCCIÓN
Los cristales de topacio tienen una estructura
ortorrómbica. El topacio natural esta compuesto de
FluoroSilicato de Aluminio [1], y en la naturaleza la
mayoría de los topacios son incoloros. Pueden producirse
centros de color en un topacio mediante: (a) Irradiación con
rayos X, gamma, neutrones, electrones y UV, y (b)
Calentamiento de un haluro alcalino en vapor de un metal
alcalino. Estos tratamientos experimentales proporcionan
una manera artificial de coloración de los topacios. En
nuestro caso particular, el mecanismo de producción de
centros de color consistió en la irradiación de los topacios
con neutrones, provenientes del núcleo del reactor peruano
RP-10, con la finalidad de obtener coloraciones: azul,
celeste y verde claros[2, 3].
Hasta ahora, la mayoría de los estudios realizados en estos
cristales de topacio han sido hechos por la técnica de absorción
óptica [4]. En la sección II de este trabajo, se presenta la fase
experimental de la producción de centros de color en los cristales
de topacio, la que comprende; el diseño y los diferentes materiales
de los portamuestras (canes) para la absorción de neutrones
térmicos que podrían activar las impurezas del cristal de topacio y
dejar el paso de los neutrones epitérmicos para la interacción con
los átomos del cristal de topacio provocando los defectos en la red
cristalina; la ubicación en el núcleo del reactor para la búsqueda
de un flujo de neutrones optimo y tiempos de irradiación y las
mediciones de absorción óptica realizada a los cristales de topacio
post-irradiación. En la sección III se presentan los resultados de la
absorción óptica en los cristales de topacio coloreados
artificialmente y las impurezas de los cristales activados.
II. FASE EXPERIMENTAL.
Los cristales de topacio natural incoloro con
dimensiones aproximadas de 6.0 x 8.0 x 4.0 mm fueron
irradiados en diferentes posiciones del núcleo del reactor
peruano RP-10, con tiempos de irradiación entre 8 y 25
horas, y flujos neutrónicos entre 1012 y 1014
neutrones/cm2.s.
Portamuestras (“Canes”) para la Irradiación de los
Cristales de Topacio. Se usaron dos tipos de canes, el
primero es de aluminio puro (can normal de producción) y
es usado convencionalmente en la producción de
radioisótopos, este can es mostrado en la Fig. 1(a); el
segundo can (can de prueba) se muestra en la Fig. 1(b), está
construido con aluminio y una película de 1 mm de cadmio.
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Fue diseñado especialmente para minimizar la activación de
las impurezas por neutrones térmicos en el cristal de topacio
y del incremento de la dosis total de los cristales.
(a)
(b)
Figura 1. Esquema de Canes.
Ambos tipos de canes, conteniendo en su interior un
promedio de 2 a 3 cristales de topacio, son sellados e
introducidos en un dispositivo portamuestras como el que se
observa en la Fig. 2. El dispositivo portamuestras es
posteriormente insertado en algunas de las cajas de
irradiación del núcleo, ver Fig. 3.
Figura 3. Esquema del núcleo del Reactor RP-10 (vista superior)
1
2
3
4
5
6
7
8
X
Y
Figura 2. Portacanes de las Cajas de Irradiación.
Para la medición de actividades de cada uno de los
canes y de los cristales de topacio irradiados, se determinó
el espectro de activación con una cadena de Espectrometría
Gamma asociada a una PC y a un detector de GeHp con
blindajes de Plomo al 5% de Sn y Zn, y para determinar las
posibles activaciones de impurezas en los materiales de los
canes y de los cristales de topacio se utilizó la tarjeta
multicanal GENIE con la librería Stdlib.nlb y la TRS 295
[5] para la identificación de las energías de los isótopos de
fondo radioactivo y las de aniquilación.
Irradiación de los Cristales de Topacio en el Núcleo del
Reactor RP-10. En la figura 3, se detalla el núcleo del
reactor RP-10 visto desde arriba, donde podemos ubicar
principalmente las posiciones de las diferentes cajas de
irradiación utilizadas para nuestro propósito.
Las cajas de irradiación con flujos neutrónicos
convenientes resultaron ser E1 y G1 en las posiciones 4x,
5x y 4y, según las mediciones de la razón de flujos
neutrónicos epitérmico y térmico, y la razón de cadmio; se
tomaron las cajas de irradiación H7 e I9, también en las
posiciones 4x y 4y para las primeras pruebas por estar
alejada del núcleo.
Espectroscopia de Absorción Óptica. La absorbancia de
un haz de radiación monocromática colimado en un medio
isotrópico homogéneo es proporcional al camino de la
absorción, b, y la concentración, c, del cristal que absorbe.
La absorbancia se define como:
I 
A = − log  = εcb
 I0 
(1)
Donde la constante de proporcionalidad, ε , se
denomina coeficiente de absorción molar, I, es la intensidad
del haz radiante que atraviesa el cristal e I0, la intensidad
del haz radiante inicial. El haz radiante, al propagarse en el
cristal, disminuye al aumentar el camino de absorción, b, de
acuerdo con:
 4πkb 
I = I 0 exp −

λ 

(2)
donde λ es la longitud de onda. El desarrollo de las
Ec. (1) y (2) sirven para el estudio de la absorción óptica
mediante la absorbancia en función de la longitud de onda,
exponiendo al cristal de topacio a un haz de radiación
policromática, haz que se encuentra entre un intervalo
aproximado de longitudes de onda de 400 a 800 nm que
corresponde al espectro visible, ver tabla 1, barriendo
diferentes longitudes de onda mediante un monocromador
del rango de 330 a 800 nm, que descompone al haz de luz
radiante entre estas longitudes de onda.
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Se realizaron mediciones de longitudes de onda de
absorción en los cristales de topacio irradiados mediante un
equipo de espectroscopia Optometrics, modelo 2/RS-232,
que mide la absorbancia en función de las longitudes de
onda. La luminiscencia de 1a lámpara se dá por el haz de
radiación policromática de tungsteno halógeno a 20W,
junto con un monocromador, en un rango de barrido de 330
– 800 nm de longitud de onda. El análisis de absorbancia se
realizó con un monocromador digital de exploración, un
tubo fotomultiplicador y un contador de fotones. La tasa de
exploración fue de 50 nm/s.
TABLA 1. Longitudes de onda del Espectro Visible
Rango de Long. de
Onda (nm)
380 – 420
420 – 440
440 – 470
470 – 500
500 – 520
520 – 550
550 – 580
580 – 620
620 – 680
680 – 780
Color Absorbido
Color Observado
Violeta
Violeta-Azul
Azul
Azul-Verde
Verde
Amarillo-Verde
Amarillo
Anaranjado
Rojo
Púrpura
Verde-Amarillo
Amarillo
Anaranjado
Rojo
Púrpura
Violeta
Violeta-Azul
Azul
Azul-Verde
Verde
III. RESULTADOS.
Se realizó una evaluación en las posiciones del
núcleo del reactor RP-10 mediante la irradiación de ambos
tipos de canes, donde se calculó la razón de cadmio, y con
el can normal de Aluminio se calculó la razón del flujo
neutrónico epitérmico y térmico, con hojuelas de oro, del
núcleo del reactor; según la tabla 2 se detalla las razones de
cadmio en ambos canes y en la tabla 3 encuentran los
parámetros de irradiación en el núcleo del reactor RP-10 de
los diferentes cristales topacios estudiados.
TABLA 2. Razón de Cadmio.
Posición en el
Can Normal
Can de prueba
Núcleo
(Al)
(Al, Cd)
H7-4x
3.81
1.055
I9-3y
9.72
1.24
G1-4x
3.68
1.051
E1-4x
3.58
1.048
TABLA 3. Parámetros de Irradiación.
Caja de
Irradiación
H7
I9
G1
E1
T irrad.
(horas)
8
16 – 25
12 – 16
12
Potencia
(MW)
7
7 – 10
7 – 10
7.5
φepi/φth
( x 10-2)
4,71
1,38
3,76
5,40
En esta tabla se encuentran los 4 diferentes grupos
de irradiación, en cada grupo fueron irradiadas como
mínimos 3 cristales a un máximo de 24, los parámetros de
Irradiación fueron: la posición en el núcleo de las cajas de
irradiación convenientes, el intervalo de tiempo y de
potencia de irradiación en el núcleo del reactor RP-10, y la
razón de los flujos neutrónicos epitérmicos y térmicos.
En la tabla 4 se muestra los posibles colores del
topacio a simple vista, obtenido de la irradiación en
diferentes condiciones en el núcleo del reactor RP-10.
TABLA 4. Posibles Colores de los Topacios Irradiados en
el Núcleo del Reactor RP-10.
Topacios
Posición en
Potencia
el Núcleo
Tiempo de
Irrad.
Colorc
t1(0796)
t2(0796)
t3(0796)
H-7/4X
H-7/4X
H-7/4X
7 MW
7 MW
7 MW
8 hb
8 ha
8 ha
azules
azules
azules
t1-2(0102)
t2-2(2601)
I-9/4X
I-9/4Y
7,5 MW
10 MW
25 ha
16 ha
celeste
celeste
t1-1(2302)
t1-2(2302)
t2-1(0604)
t2-2(0604)
G-1/4X
G-1/4X
G-1/5X
G-1/5X
7 MW
7 MW
7,5 MW
7,5 MW
16 ha
16 ha
16 hb
16 hb
azul
azul
azul
azul
t1-1(0106) E-1/4X
7,5 MW
12 hb
azul
t2-2(0106) E-1/4Y
7,5 MW
12 hb
azul
t2-4(0106) E-1/4Y
7,5 MW
12 hb
azul
a. Irradiados en Canes de prueba (hechos con material de
Aluminio con Cadmio).
b. Irradiados en Canes normales (hechos con material solo
de Aluminio).
c. Observadas a “simple vista” post – irradiación antes de
realizar cualquier tratamiento.
En las figuras 4, 5, 6 y 7 se observan los espectros
registrados de absorbancia a temperatura ambiente de los 4
grupos de cristales de topacio irradiados que corresponden
a las irradiaciones en las cajas H7, I9, G1 y E1, estos
espectros tienen como medio de referencia la muestra de
cristal natural de topacio incoloro. En la figura 8 se muestra
la absorción óptica de un cristal de topacio natural celeste
para realizar la comparación con los cristales de topacio
irradiados.
Index
Figura 4. Absorbancia a temperatura ambiente de los
cristales de topacio irradiados en la posición H7 del núcleo
del reactor RP-10.
Figura 6. Absorbancia a temperatura ambiente de los
cristales de topacio irradiados en la posición G1 del núcleo
del reactor RP-10
Figura 5. Absorbancia a temperatura ambiente de los
cristales de topacio irradiados en la posición I9 del núcleo
del reactor RP-10
Figura 7. Absorbancia a temperatura ambiente de cristales
de topacio irradiados en la posición E1 del núcleo del
reactor RP-10
Es importante comprender que el color de los cristales es
complementario al color absorbido, como se muestra en la tabla 1.
La variación de picos de absorbancia se debe a las diferentes
intensidades en cuanto al tono de un color, todas estas diferencias
se observaran en los 4 grupos de irradiación.
Se obtuvieron muestras de cristales de topacio azul,
celeste, verde y verde claro, estos serán detallados mas
adelante en la tabla 5 y 6. Los diferentes colores se deben al
tratamiento en el preparado de los cristales de topacio pre –
irradiación.
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TABLA 5. Intensidad de Colores Posibles de los Cristales
de topacio Irradiados.
Topacios
Figura 8. Absorbancia a temperatura ambiente de un cristal
de topacio natural celeste.
En la irradiación realizada en la caja I9 (Fig. 5) se
obtuvieron picos suaves y de poca intensidad definiendo de
esta manera un azul y verde muy claros (semitransparentes),
mientras que en las irradiaciones en las cajas H7, G1 y E1
(Fig. 4, 6 y 7) se obtienen picos bien definidos mostrando
colores de tonos bastante intensos.
En la tabla 5 se detallan picos de absorción
cuantificados en las longitudes de onda que se encuentran
dentro del espectro visible. La diferencia que existe entre
las absorbancias por cada cristal de topacio irradiado nos
entrega un valor que servirá para diferenciar entre las
intensidades de los tonos claros y oscuros del color
obtenido por cada cristal de topacio irradiado, además del
cristal de topacio natural en el que observa que la longitud
de onda de absorción esta dentro del intervalo de los
cristales de topacio irradiados de color celeste.
Según la tabla 5, las diferentes intensidades de tonos
de coloración por irradiación en el núcleo del reactor RP-10
de los cristales de topacio son dadas por el parámetro de la
diferencia de las absorbancias máximas y mínimas de la
absorción de la luz, dando estadísticamente rangos en
intensidad de tonos de color, como se muestra en la tabla 6:
Las intensidades de tonos claros están en un rango
en diferencia de absorbancia óptica menores a 0.02 hasta
0.14, mientras que la intensidad de los tonos oscuros se
encuentra en el rango desde los 0.15 hasta los mayores a
0.45. Este parámetro se obtuvo luego de un estudio
estadístico de los diferentes topacios irradiados en el núcleo
del reactor RP-10.
Dif.
λ(nm)
Absorción Absorbancia
Color Espectro
Visible
t1(0796)
t2(0796)
t3(0796)
634,39
655,86
659,33
0,42
0,32
0,26
azul
azul
azul
t1-2(0102)
t2-2(2601)
621,69
611,34
0,14
0,04
celeste
verde-claro
t1-1(2302)
t1-2(2302)
t2-1(0604)
t2-2(0604)
608,52
596,29
623,57
601,80
0,22
0,02
0,45
0,15
azul
verde-claro
azul
azul-verde
t1-1(0106)
t2-2(0106)
t2-4(0106)
625,93
603,34
622,63
0,52
0,11
0,55
azul
celeste
azul
natural
611,34
0,04
celeste
TABLA 6. Rangos de Intensidad
Intensidad
en color
Dif, (max-min)
Absorbancia
tonos claros
tonos oscuros
< 0,02 - 0,14
0,15 - 0,45 >
Algunos de los topacios irradiados se pueden
observar en la figura 9: (a) es un topacio incoloro (antes de
ser irradiado), (b) topacio entre azul, (c) y topacios celeste.
Figura 9. Topacios Irradiados en el reactor RP-10: (a)
incoloro, (b) celestes o azules y (c) celestes o verdes claros.
En las tablas 7 y 8 se presenta las principales
impurezas activadas en los materiales de ambos canes y de
los cristales de topacio por la irradiación de neutrones en el
núcleo del reactor RP-10 y sus respectivas vidas medias,
además del decaimiento de estos isótopos hasta alcanzar
actividades inferiores a los 15 Bq/gr [3]. Se utilizó la
tarjeta multicanal GENIE con la librería Stdlib.nlb y la TRS
295 [5], para la identificación de las energías isótopos
activados.
Index
TABLA 7. Radioisótopos Activados en la Irradiación de los
Canes Normal y de Prueba.
Canes Normales
(Aluminio)
Isótopos
Vida-Media
In-115m
4,5 h
As-77
38,8 h
Se-75
120, 0 d
Canes de Prueba
(Aluminio, Cadmio)
Isótopos
Vida-Media
In-115
4,5 h
As-77
38,8 h
Se-75
120, 0 d
Cd-115g
53,5 h
Cd-115m
44,6 h
TABLA 8. Radioisótopos Activados en la Irradiación de
Cristales de topacio.
Isótopos
Sb-124
Na-24
Sc-46
Fe-59
Au-198
La-140
Vida-Media
2,72 d
15,02 h
83,8 d
44,6 d
2,70 d
40,23 h
Decaimiento (d)
31.20
11.44
60.88
198.24
4.25
0.25
Antes de la irradiación en el núcleo del RP-10 se
realizo un análisis por Activación, por el método Ko a los
cristales de topacio. Esta técnica no permite cuantificar el
Silicio, Oxigeno, Fluor e Hidrógeno, materiales que
componen la estructura de la piedra, pero se pueden
cuantificar las trazas de impurezas de los cristales de
topacio. (como el As, Br, Cl, Co, Cs, Fe, Ga, La, Mn, Na,
Sb y Sc; en concentraciones menores a 100 ppm.)
El isótopo más importante desde el punto de vista
radiológico es el Sc-46 que en todos los ensayos aparece
siempre con mayor actividad remanente necesitando de
algunas semanas de decaimiento. Algunos cristales de
topacio presentan actividades correspondientes al Cd-109,
Zn-65, Mn-54 y Cs-134, de vida media de 453 días, 243.7
días, 312.5 días y 2.1 años respectivamente, como
consecuencia serán tratadas como desechos radiactivos.
IV CONCLUSIONES
Como se observan en algunos de los espectros, existe una
diferencia con respecto al tamaño del pico de absorbancia, dando
como resultado, intensidades en tonos de coloración como el
azul, celeste, verde y verde claro[6].
La irradiación de cristales de topacio con neutrones
en el núcleo de un reactor nos proporciona una manera
artificial de obtener estos colores, según la absorción óptica,
como lo muestra el espectro de absorción del topacio
natural celeste.
El can adecuado para producir centros de color, es el
de prueba, hecho con Aluminio y Cadmio por darnos una
razón de cadmio de aproximadamente 1, donde nos indica
una eliminación de los neutrones térmicos, de esta manera
no activara en forma considerable las impurezas de los
cristales de topacio y producirá en forma mas eficiente
centros de color.
Además las cajas de irradiación adecuada para estos
ensayos serian E1 y G1 por tener una razón de flujos
neutrónico epitérmico y térmico altos.
REFERENCIAS
[1] Ivanov, Y., Velokoneva, E., Potras, J., Structural
Science, Acta Crystallographic Section B, Vol. B54, p 774781, December 1998.
[2] Nassau, K., Gems Enhancement, Butterworth–
Heinemann, p 45-46, London, 1984.
[3] Castagnet, A.C., Rocca, H.C., Rostelato, M.E., Inducao
de Cor, por Irradiacao, em Cristais de Topazio,
Departamento de Aplicacoes na Engenharia e na industria,
CNEN/SP IPEN 264, Octubro 1989.
[4] Schulman, J.H., Compton, W.D., Color Centers in
Solids, Pergamon Press, p 41, N.Y., 1963.
[5] Technical Report 295, Measurement of Radionuclides
in Food and the Environment International Atomic
Energy Agency, Radionuclide Data, p 122-144, Vienne,
1989.
[6] Marquez, C., Santos, L., Falcao, A.N., Silva, R.C.,
Alves, E., Luminescence Studies in Colour Centres
Produced in Natural Topaz, Journal of Luminescence 8789, p 583-585, 2000.
ABSTRACT
The ionizing radiation’s give the necessary energy so
that the electrons, originally bound to the atoms of the glass,
they can occupy energy levels that are inside the forbidden
band, producing defects in the topaz glass, creating in this
way, color centers.
The bands of energy absorption in the visible range
(300–800 nm.) they are produced by the color centers in the
natural topaz, after being irradiated with neutrons, in the
nucleus of the Peruvian reactor RP-10. These bands are
studied by the spectroscopy in the visible range. We find
that the bands of energy absorption are different in colorless
topazes and irradiated topazes.
Depending of the energy of used radiation the impurities
of the glass are activated, generating in this way, radioisotopes of
lingering half life, it was developed a device made of aluminum
and cadmium to absorb neutrons that are the causing of the
activation of impurities and to favor the step to neutrons that cause
the formation of color centers. These results are analyzed for the
optimization of the irradiation with neutrons in the change of
color of the topaz glass.